Nguyễn hoàng anh xáC ĐỊnh cáC ĐẶc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào nhữNG

MỞ ĐẦU

Ngày nay, trong công cuộc công nghiệp hóa hiện đại hóa đất nước, việc phát triển công nghiệp năng lượng luôn được đặt lên hàng đầu, tiên quyết cho các ngành nghề, lĩnh vực khác có thể phát triển theo. Một trong các mục tiêu phát triển công nghiệp năng lượng ở một quốc gia như Việt Nam chính là phát triển năng lượng điện hạt nhân nhằm giải quyết các vấn đề thiếu hụt năng lượng ở thời điểm hiện tại cũng như thay thế dần các nguồn năng lượng hóa thạch khác đang ngày càng cạn kiệt dần trong tương lai.

Trong lĩnh vực năng lượng hạt nhân, việc phát triển nhiên liệu hạt nhân, đặc biệt là công nghệ làm giàu Urani, vật liệu tạo ra các phản ứng phân chia dây chuyền sinh ra năng lượng, là vấn đề hết sức quan trọng. Việt Nam hiện vẫn chưa có công nghệ làm giàu nhiên liệu hạt nhân, việc phát triển điện hạt nhân vẫn dựa vào nhập khẩu nhiên liệu. Do đó việc có được các thông tin chính xác về nhiên liệu hạt nhân như độ giàu, thành phần đồng vị, cấu trúc vật lý, các tạp chất hóa học, tuổi của thanh nhiên liệu... là rât cần thiết trong quá trình sử dụng nhiên liệu hạt nhân.

Để xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu có nhiều những phương pháp khác nhau được ứng dụng, các phương pháp phân tích có thể chia thành hai loại chính: phân tích phá hủy mẫu, thường sử dụng các khối phổ kế hấp thụ nguyên tử, khối phổ kế cảm ứng plasma (ICP-MS), phổ kế anpha,... và phương pháp không phá hủy mẫu (NDA) chủ yếu sử dụng phổ kế gamma độ phân giải cao. Mỗi phương pháp trên đều có những lợi thế và mặt hạn chế riêng, bổ sung lẫn nhau. Tùy thuộc vào mục đích và điều kiện nghiên cứu và đặc điểm của từng loại mẫu mà ta có thể lựa chọn phương pháp phù hợp nhất.

Ngày nay, nhờ sự phát triển của các hệ phổ kế gamma với đetectơ bán dẫn gecmani siêu tinh khiết với độ phân giải năng lượng cao, phương pháp phân tích urani dựa trên cơ sở đo bức xạ gamma phát ra từ phân rã phóng xạ tự nhiên được sử dụng rất phổ biến, đáp ứng được các yêu cầu trong nghiên cứu cũng như ứng dụng. Dựa vào đặc trưng của bức xạ gamma năng lượng thấp do các đồng vị trong nhiên liệu urani phát ra, ta có thể bổ sung phương pháp phân tích nhiên liệu urani bằng đo phổ tia X và gamma mềm sử dụng sử dụng các đetetơ bán dẫn như HPGe giải rộng (BEGe), HPGe tinh thể mỏng (planar), Si(Li),....

Luận văn với đề tài: “Xác định các đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân dựa trên phổ bức xạ gamma và tia X năng lượng thấp”, trình bày một số kết quả nghiên cứu thực nghiệm trong việc phân tích một số mẫu urani sử dụng phương pháp đo phổ gamma năng lượng thấp với đêtectơ bán dẫn Ge siêu tinh khiết giải rộng. Dựa trên đặc tính phân rã tự nhiên của các đồng vị trong chuỗi urani, hàm lượng mẫu urani được xác định thông qua việc đo tỷ số hoạt độ của hạt nhân con cháu và hạt nhân bố mẹ. Việc sử dụng đường cong hiệu suất ghi tương đối như một kỹ thuật chuẩn trong kết hợp với đo các tia gamm ở vùng năng lượng thấp đã được áp dụng để xác định hàm lượng các thành phần trong mẫu vật liệu urani.

Về bố cục, ngoài các phần mở đầu, kết luận, tài liệu tham khảo và phụ lục, luận văn được chia thành 3 chương sau:

Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về urani và các phương pháp xác định thành phần, hàm lượng trong mẫu urani.

Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới thiệu phương pháp phổ gamma năng lượng thấp, đường cong hiệu suất ghi tương đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phương pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm.

Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu và kết quả thu được trong việc xác định thành phần và hàm lượng của một số mẫu urani.

CHƯƠNG I. MỘT SỐ ĐẶC TRƯNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN

I.1. Đặc điểm chung

Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm lượng của các nguyên tố đó ^[1]. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ cho chúng ta.

Việc hiểu biết về các đặc trưng của nguyên tố này cũng như nhiên liệu tạo ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng.

I.1.1 Nguyên tố Urani tự nhiên

Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó. ²³⁵U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát. ²³⁸U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (²³⁹Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (²³³U) có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi ²³⁸U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh, thì ²³⁵U và đồng vị ²³³U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân. Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng được dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh.

Martin Heinrich Klaproth được công nhận là người đã phát hiện ra urani trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vương). Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là người đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của nó đã được Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đưa urani vào ứng dụng trong công nghiệp năng lượng hạt nhân.

I.1.2. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên

Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm như sau ^[7]:

- Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta.

- Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lượng dư sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều mang năng lượng và bước sóng đặc trưng cho đồng vị con đó.

- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng đầu họ Uranium là ²³⁸U₉₂ và đứng đầu họ Actinium là ²³⁵U₉₂) và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là ²⁰⁶Pb₈₂ và cuối dãy Actinium là ²⁰⁷Pb₈₂).

- Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dưới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của nguyên tố Radon (Rn).

Các đồng vị phóng xạ trong dãy ²³⁸U và dãy ²³⁵U cùng các đặc trưng phân rã phóng xạ của nó như chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lượng của bức xạ alpha, gamma, năng lượng cực đại của bức xạ beta được đưa trong bảng số liệu 1.1 và 1.2 tương ứng ^[2].

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ ²³⁵U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ ²³⁸U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59.

Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của Thori, bắt đầu là ²³²Th và kết thúc là đồng vị chì bền ²⁰⁸Pb. Dãy này trải qua 6 phân rã α và 4 phân rã β^-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân ²³²Th cỡ 1.4 x10¹⁰ năm.

Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:

λ₁N₁ = λ₂N₂ = … = λ_iN_i = … = λ_kN_k (1.1)

trong đó λ_i là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; N_i là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ ^[2].

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ. Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ ^[2].