Nguyễn hoàng anh xáC ĐỊnh cáC ĐẶc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào nhữNG

II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma

tải về 471.1 Kb.

trang	6/10
Chuyển đổi dữ liệu	24.08.2017
Kích	471.1 Kb.
	#32749

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

II.2. Xác định độ giàu urani bằng phương pháp phổ kế gamma

Như đã nói ở phần I, các phương pháp trước đây dùng để xác định đặc trưng của vật liệu hạt nhân đều có những nhược điểm nhất định, đôi khi trở nên không khả thi đối với từng trường hợp cụ thể nào đó. Ví dụ như với các phương pháp có phá hủy mẫu, tuy cho ra kết quả chính xác nhưng việc phải nghiền nát mẫu là hiển nhiên, không thể giữ nguyên hiện trạng của mẫu đo nữa, đồng thời, thời gian đo sẽ tăng lên rất nhiều mỗi khi phải thêm một công đoạn nào vào quá trình phân tích. Hoặc các phương pháp đo kích hoạt hay sắc ký phân tử thì lại cần rất nhiều thời gian mới có thể cho kết quả tốt, bên cạnh đó lại chịu sự yêu cầu rất khắt khe trong kỹ thuật đo đạc cũng như trong công tác đảm bảo an toàn.

Với phương pháp phổ kế gamma thì hoàn toàn có thể áp dụng cho các dạng vật liệu dưới bất kỳ hình thức vật lý và hình dạng hình học nào. Đồng thời phương pháp này không cần sử dụng mẫu chuẩn, không đòi hỏi phải hiệu chỉnh hình học đo, thực hiện phép đo, phân tích mẫu trong thời gian ngắn mà vẫn có thể cho ra được kết quả chính xác. Dựa vào kỹ thuật chuẩn trong, phương pháp này đã được kiểm tra đối chứng với những phương pháp truyền thống khác và cho ra kết quả hoàn toàn có thể chấp nhận được.

Phương pháp này trước đây đã được một số công trình ứng dụng để xác định thành phần hay tuổi của vật liệu, nhiên liệu hạt nhân, tuy nhiên tất cả các công trình đó đều mới chỉ tập trung phân tích tại vùng năng lượng cao trong phổ gamma. Với vùng năng lượng cao này tuy cho ra kết quả đo rất tốt, các vạch năng lượng ít bị nhiễu hay chồng chập nhưng quá trình đo đạc đòi hỏi một số điều kiện như: thời gian đo đủ dài để đảm bảo số đếm, sử dụng nhiều loại detector để xác định bức xạ ở các vùng năng lượng khác nhau và hiện tượng suy giảm hiệu suất ghi phụ thuộc năng lượng photon sẽ đóng góp không nhỏ vào sai số trong kết quả phân tích.

Ngược lại, khi áp dụng phương pháp này trong vùng năng lượng thấp (dưới 300 keV)^[7] việc mất mát các bức xạ được hạn chế dẫn tới số đếm của các kênh đo là rất lớn, hiệu suất ghi của detector rất cao mà không đòi hỏi các điều kiện cầu kỳ, thời gian đo sẽ được giảm thiểu và quan trọng là ta chỉ cần sử dụng một phổ đo duy nhất cho mỗi mẫu cũng vẫn khả thi. Tuy nhiên với vùng này thì phông nền cũng sẽ rất lớn, hầu hết các bức xạ đều có nền Compton trong vùng năng lượng thấp, phổ các tia X cũng tập chung chủ yếu ở đây, dẫn tới khả năng can nhiễu cũng như sự chồng chập đỉnh là rất lớn, đòi hỏi quá trình xử lý phổ hay tách các đỉnh phải rất tỉ mỉ, thận trọng, lựa chọn những vạch có hệ số phân nhánh cao để tính toán mới cho ra kết quả đáng tin cậy được.

Hình 2.4. Phổ gamma vùng năng lượng thấp.

II.2.1. Cơ sở của phương pháp phổ gamma

Các đồng vị phóng xạ khi phân rã alpha hoặc beta tạo thành các hạt nhân khác. Hạt nhân con được tạo thành, thường ở trạng thái kích thích, sẽ phát ra các bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định.

Với mỗi đồng vị phóng xạ xác định, số tia gamma phát ra từ mẫu tỉ lệ thuận với khối lượng của đồng vị phóng xạ có trong mẫu. Giả sử khối lượng đồng vị phóng xạ có trong mẫu là m, chu kỳ bán rã là T_1/2, cường độ hay xác suất phát ra tia gamma khảo sát là I_ thì số tia gamma N_phát ra từ mẫu trong một đơn vị thời gian sẽ là:

(2.2)

trong đó: A: là hoạt độ đồng vị quan tâm.

N_A = 6,023.10²³ là số Avogadro.

: là số khối của đồng vị.

_và m có được định bằng thực nghiệm, I_ có thể tra trong bảng số liệu chuẩn ^[16], hoạt độ phóng xạ A có thể suy ngược ra từ công thức này.

II.2.2. Tỉ số hoạt độ các đồng vị và kỹ thuật chuẩn trong

Nền tảng căn bản của phương pháp phổ gamma chính là việc sử dụng các tia gamma đa nhóm, nghĩa là đo hai hay nhiều đỉnh gamma với năng lượng tương tự nhưng từ đồng vị khác nhau, trong cùng một vùng năng lượng. Sau đó, tính tỷ lệ hoạt độ của hai đồng vị khác nhau, từ tỉ lệ hoạt độ có thể suy ra được các tính chất khác như độ giàu, hàm lượng hay “tuổi” của nhiên liệu hạt nhân ^[11]. Việc tính tỉ lệ hoạt độ được thể hiện qua biểu thức sau:

(2.3)

trong đó A1, A2 là các hoạt độ của hai đồng vị 1 và 2 tương ứng; n1, n2 là số đếm tại các đỉnh tương ứng với các tia gamma γ1 và γ2 với một năng lượng cụ thể E1 và E2 từ đồng vị 1 và 2 tương ứng; I_₁ và I_₂ là cường độ của tia γ1 và γ2, các giá trị Ω1, Ω2 là góc khối chiếu tới detector của γ1 và γ2, hai giá trị này thực chất là hoàn toàn giống vì được đo trên cùng 1 mẫu và cùng 1 phép đo, ε1, ε2 là hiệu suất ghi đo ứng với các mức năng lượng E1 và E2 của tia γ1, γ2 từ hai đồng vị tương ứng; τ1 và τ2 là hệ số truyền dẫn gamma đến detector tương ứng với γ1 và γ2.

Từ biểu thức 2.2, qua giản ước và biến đổi, ta có được:

(2.4)

trong đó hàm là hàm của các giá trị E_2i có được từ các tia γ_i của đồng vị thứ 2. Hàm này được gọi là hàm hiệu suất ghi. Hàm hiệu suất ghi tương ứng f phụ thuộc vào năng lượng nhưng không phụ thuộc vào hàm lượng nguyên tố đang xét. Công thức (2.3) chỉ đúng khi thừa nhận rằng  ε₁ và ε₂ là xấp xỉ như nhau.

Dựa vào các tia gamma do đồng vị thứ hai phát ra, thực nghiệm xác định tốc độ đếm tại đỉnh hấp thụ, đồng thời biết được hệ số phân nhánh, từ đó xây dựng được đồ thị mô tả sự phụ thuộc của tỷ số hay hàm f(E) vào năng lượng, đồ thị này còn được gọi là đường cong hiệu suất ghi vì nó thể hiện hiệu suất ghi đo của thiết bị theo các mức năng lượng trong 1 vùng phổ. Phương pháp tính tỉ số hoạt độ dựa trên đường cong hiệu suất ghi này được gọi là kỹ thuật chuẩn trong hay hiệu chỉnh nội.

II.2.3. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ

Hoạt độ A của một đồng vị phóng xạ được biểu diễn qua biểu thức sau:

(2.5)

trong đó: N là số hạt nhân phóng xạ

m: khối lượng đồng vị có trong mẫu đo.

λ: Hằng số phân rã của đồng vị.

: Số khối của đồng vị.

N_A: Số Avogadro.

Kết hợp hai biểu thức 2.4 và 2.5 ta sẽ có được biểu thức tính tỉ số khối lượng giữa hai đồng vị như sau ^[14]:

(2.6)

suy ra: (2.7)

trong đó: n₁: là tốc độ đếm tại vạch năng lượng đặc trưng của đồng vị 1.

I_γ1: cường độ tia gamma đặc trưng của đồng vị 1.

: Hàm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi, được xây dựng dựa trên các mức năng lượng đặc trưng cho đồng vị 2.

Như vậy, dựa trên kỹ thuật chuẩn trong, sau khi xây dựng được đặc trưng của hiệu suất ghi, ta hoàn toàn có thể tính toán được tỉ số hoạt độ cũng như tỉ số khối lượng của các đồng vị bất kỳ có trong mẫu đo thông qua biểu thức 2.6 và 2.7. Từ đó có thể xác định được thành phần đồng vị cũng như hàm lượng của mỗi đồng vị có trong mẫu nhiên liệu cần đo.

Cụ thể, hàm lượng (hay còn gọi là độ giàu) các đồng vị Urani có thể tính thông qua tỉ số khối lượng hay tỉ số hoạt độ bằng các biểu thức sau:

. 100% ; . 100%

. 100% (2.8)

Hoặc có thể tính trực tiếp từ tỉ số hoạt độ theo biểu thức như sau:

.100% (2.9)

Trên thực tế các công thức 2.8 hay 2.9 đều có thể sử dụng tương đương nhau, có thể tùy chọn cách tính nào thuận tiện hơn thì áp dụng.

II.2.4. Các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ các đồng vị Urani

Trong một mẫu nhiên liệu Urani thường chứa hầu như tất cả các đồng vị Uran cũng như các con cháu của nó. Qua quá trình làm giàu, lược bỏ các thành phần con cháu, chỉ còn lại các đồng vị chính của Uran là ²³⁸U, ²³⁴U và ²³⁵U, sau một thời gian nhất định, lượng đồng vị này sẽ sản sinh ra các chuỗi phân rã mới gồm các con cháu của nó. Với thời gian nhốt mẫu đủ dài, các chuỗi phân rã này sẽ đạt được trạng thái cân bằng, khi đó có thể căn cứ vào các hoạt độ của con cháu để suy ngược ra hoạt độ của đồng vị mẹ. Như vậy hoạt độ của các đồng vị Uran hoàn toàn có thể được tính từ các đỉnh phổ đặc trưng của các đồng vị con cháu của nó.

Trong vùng năng lượng thấp, việc tính toán hoạt độ của các đồng vị Urani có thể sử dụng những đỉnh năng lượng thống kê trong bảng 2.1 ^[16].

Bảng 2.1: Các vạch phổ được sử dụng để tính toán tỉ lệ hoạt độ.

Đồng vị mẹ	Năng lượng (keV)	Dạng	Cường độ tia γ (%)	Đồng vị phát	Chu kỳ bán rã
²³⁸U	49.55 ± 0.06	γ	0.064 ± 0.008	²³⁸U	4.47x10⁹ năm
	63.29 ± 0.02	γ	3.70 ± 0.40	^234Th	24.1 ngày
	83.30 ± 0.05	γ	0.060 ± 0.006	^234Th	24.1 ngày
	92.38 ± 0.01	γ	2.13 ± 0.20	^234Th	24.1 ngày
	92.80 ± 0.02	γ	2.10 ± 0.21	^234Th	24.1 ngày
	258.227 ± 0.003	γ	0.0764 ± 0.0024	²³⁴Pa-m	6.7 giờ
²³⁵U	58.5700 ± 0.0024	γ	0.462 ± 0.025	²³¹Th	25.52 giờ
	84.214 ± 0.001	γ	6.6 ± 0.4	²³¹Th	25.52 giờ
	93.356 ± 0.012	X	5.22 ± 0.14	²³¹Th chiếm Kα	25.52 giờ
	143.76 ± 0.02	γ	10.96 ± 0.140	²³⁵U	7.04x10⁸ năm
	163.33 ± 0.02	γ	5.08 ± 0.06	²³⁵U	7.04x10⁸ năm
	185.715 ± 0.005	γ	57.2 ± 0.80	²³⁵U	7.04x10⁸ năm
	205.311 ± 0.010	γ	5.01 ± 0.07	²³⁵U	7.04x10⁸ năm
	275.129 ± 0.035	γ	0.052 ± 0.005	²³⁵U	7.04x10⁸ năm
²³⁴U	53.20 ± 0.02	γ	0.123 ± 0.002	²³⁴U	2.46x10⁵năm
	120.90 ± 0.02	γ	0.035 ± 0.005	²³⁴U	2.46x10⁵năm

Lý do lựa chọn các đỉnh trên để khảo sát phổ gamma:

Các đỉnh này đều nằm trong vùng năng lượng thấp đang khảo sát, vùng này nằm trong phạm vi ghi nhận với hiệu suất ghi rất cao của hầu hết các loại detector, đặc biệt là detector bán dẫn bản mỏng thì độ chính xác thống kê trong vùng năng lượng thấp này là rất lớn.
Các đỉnh gamma mang năng lượng 49.55 keV, 53.2 keV, 58.57 keV, 63.29 keV, 120.9 keV, 258.227 keV tuy có xác suất phát xạ khá thấp, tuy nhiên những đỉnh đặc trưng này lại nằm biệt lập, không chồng chập gì tới những đỉnh gamma hay tia X khác, lại được đảm bảo bởi hiệu suất ghi cao ở vùng năng lượng thấp của đetectơ nên hoàn toàn có thể sử dụng được.
Các đỉnh 83.3 keV, 84.6 keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 93.356 keV là những đỉnh nằm trong các khu vực có sự chồng lấp lẫn nhau, muốn sử dụng được những đỉnh này buộc phải dựa vào những thông số đặc trưng, giá trị hiệu chỉnh chồng chập, cộng đỉnh và đặc biệt là tương quan tỉ lệ với các đỉnh độc lập khác do cùng một đồng vị phát ra để tách những đỉnh này ra với sai số thấp nhất có thể.
Các đỉnh còn lại đều là những đỉnh có xác suất phát xạ lớn nên số đếm thống kê rất lớn, hầu hết những đỉnh này là độc lập hoặc chồng chập với những đỉnh khác rất nhỏ, gần như không ảnh hưởng đến số đếm thống kê (ví dụ: đỉnh 185.715 keV của ²³⁵U chồng lấp nhưng lớn gấp cỡ 150 lần so với đỉnh 185.9 keV của ²³⁴Pa tính trên mẫu có độ giàu ²³⁵U chỉ 0.3 %), vì vậy những đỉnh này có thể khai thác rất tốt và cho độ chính xác cao.

Về mặt lý thuyết thì các đỉnh phổ của tia Gamma hay tia X đặc trưng (do hạt nhân của đồng vị chiếm electron ở lớp Kα khiến electron ở lớp ngoài nhảy vào lấp chỗ trống và phát bức xạ X đặc trưng) đều có thể sử dụng được như nhau ^[10], sự lựa chọn các đỉnh để sử dụng cần đảm bảo tiêu chí quan trọng là việc ít bị chồng chập nhất và có hệ số phân nhánh hay cường độ bức xạ cao thì kết quả xử lý mới chính xác.

Каталог: files -> ChuaChuyenDoi
ChuaChuyenDoi -> ĐẠi học quốc gia hà NỘi trưỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Thị Hương XÂy dựng quy trình quản lý CÁc công trìNH
ChuaChuyenDoi -> TS. NguyÔn Lai Thµnh
ChuaChuyenDoi -> Luận văn Cao học Người hướng dẫn: ts. Nguyễn Thị Hồng Vân
ChuaChuyenDoi -> 1 Một số vấn đề cơ bản về đất đai và sử dụng đất 05 1 Đất đai 05
ChuaChuyenDoi -> Lê Thị Phương XÂy dựng cơ SỞ DỮ liệu sinh học phân tử trong nhận dạng các loàI ĐỘng vật hoang dã phục vụ thực thi pháp luật và nghiên cứU
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Hà Linh
ChuaChuyenDoi -> ĐÁnh giá Đa dạng di truyền một số MẪu giống lúa thu thập tại làO
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiêN
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Văn Cường

tải về 471.1 Kb.

Chia sẻ với bạn bè của bạn:

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10