I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng 235U trong nhiên liệu

I.3. Các phương pháp dùng để xác định hàm lượng ²³⁵U trong nhiên liệu

I.3.1.Các phương pháp có phá hủy mẫu

Trong các phương pháp phân tích có phá hủy mẫu, phải kể đến 4 phương pháp phổ biến nhất là đo bức xạ alpha, sử dụng khối phổ kế, phân tích sắc ký, và đo bức xạ gamma trong ống khí ly tâm UF₆.

Đây là phương pháp cơ bản nhất trong các phương pháp phân tích mẫu Uran. Ta đã biết rằng các đồng vị Urani đều là đồng vị không bền, hoạt độ phóng xạ thấp và đều phát ra tia alpha (α) nhưng có các mức năng lượng đặc trưng khác nhau. Việc nghiền nhỏ hỗn hợp Urani và đưa vào thiết bị đo trực tiếp alpha, đếm và tính tỉ số hoạt độ và tỉ số khối lượng sẽ xác định được hàm lượng và độ giàu của mẫu nhiên liệu cần đo.

Các vạch phổ bức xạ alpha được sử dụng để xác định thành phần mẫu đo ^[3]:

• 
  Đồng vị ²³⁴U, sử dụng vạch 4.76 MeV.
  
• 
  Đồng vị ²³⁵U, sử dụng vạch 4.39 MeV.
  
• 
  Đồng vị ²³⁸U, sử dụng vạch 4.18 MeV.
  

Là phương pháp phức tạp nhưng có độ chính xác cao nhất, dựa trên nguyên lý phụ thuộc của lực quán tính ly tâm vào khối lượng để xác định hàm lượng đồng vị Urani có trong mẫu đo. Khối phổ kế thường được kết hợp với những phương pháp khác nhưng cơ bản và phổ biến nhất là phương pháp Khối phổ kế cảm ứng plasma (ICPMS). rong một khối phổ kế thông thường có 3 bộ phận chính là: nguồn ion, phân tích khối lượng và bộ phận đo đạc. Hỗn hợp Uran được đưa vào buồng đốt áp suất cao, bị bắn phá bởi luồng electron gia tốc qua điện áp lớn tạo trạng thái plasma trong buồng ion. Sau đó các ion được gia tốc tiếp và đưa qua ống chuẩn trực, đi vào bộ phận phân tích khối lượng. Bộ phận này là một từ trường đều, có nhiệm vụ bẻ cong đường đi của các ion. Ứng với mỗi khối lượng của ion (khối lượng đồng vị) sẽ có 1 quỹ đạo riêng. Sau khi đi qua bộ phận phân tích sẽ đến với các kênh đo (các điện cực cảm ứng) của bộ phận đo, tạo ra 1 xung điện tương ứng, từ đây số các ion với mỗi khối lượng khác nhau sẽ được đếm trên mỗi kênh ra. Biết được số đếm ứng với mỗi mức khối lượng trên khối phổ kế, ta sẽ tính được hàm lượng chính xác của mỗi nguyên tố trong mẫu đo.

Sắc ký là một phương pháp truyền thống dùng để xác định thành phần có trong hợp chất. Phương pháp này thực hiện trên cơ sở như sau: Hòa tan mẫu đo vào dung môi hóa học thích hợp và cho chảy dưới dạng pha động vào hệ thống pha tĩnh là các hợp chất rắn (hoặc lỏng) có khả năng trì hoãn và lưu giữ theo đặc tính khối lượng của các phân tử. Các phân tử có trong pha động sẽ di chuyển với tốc độ khác nhau tùy vào khối lượng của chúng, sau đó được lưu giữ lại trên pha tĩnh tại các vùng khác nhau tương ứng, thời gian và độ phân giải tùy thuộc và đặc tính của vật liệu làm pha tĩnh. Nhược điểm của phương pháp này vẫn là việc phải phá hủy, nghiền nhuyễn mẫu, hòa tan tuyệt đối trong dung môi và đo trong thời gian rất dài, nhiều vòng lặp mới có thể phân tích ra kết quả đạt mức tin cậy cho phép.

Một phương pháp xác định độ giàu khác được thực hiện ngay trong giai đoạn làm giàu khí từ UF₆ để xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân ngay trong khâu sản xuất. Nguyên tắc của phương pháp này khá đơn giản, đưa khí UF₆ vào buồng nén, sử dụng nguyên tố ²⁴¹Am, phát bức xạ gamma 60 keV, chiếu vào trong buồng nén khí. Bức xạ gamma 60 keV của ²⁴¹Am khi đi qua buồng khí, gặp phân tử UF₆ sẽ bị hấp thụ lại, vì vậy tổng số bức xạ gamma 60 keV sẽ suy giảm tương ứng với nồng độ khí UF₆ có trong buồng nén. Sau đó sử dụng detector nhấp nháy NaI đo tỉ lệ bức xạ gamma 185.7 keV của ²³⁵U với bức xạ gamma 60keV của ²⁴¹Am sẽ tính ra được tỉ lệ ²³⁵U có trong mẫu khí đó ^[9].

Phương pháp đo này cũng đưa ra kết quả với độ chính xác khá tốt, sai số tương đối đạt dưới 1 % đối với các mẫu đã được làm giàu từ 0.72 % đến 5.4 %. Tuy nhiên để thực hiện phương pháp đo này đòi hỏi cần có sự che chắn bức xạ nhiễu bên ngoài tốt, buồng nén phải được làm sạch hoàn toàn trước khi đo và áp suất khí cần phải đạt cỡ 700torr trở lên (1torr ≈ 1mmHg).

I.3.2. Các phương pháp không phá hủy mẫu (NDA)

Đồng vị phóng xạ ²³⁵U trực tiếp phát ra tia gamma có năng lượng 185.72 keV nên về nguyên tắc có thể sử dụng để phân tích urani. Tuy nhiên trong dẫy ²³⁸U - ²⁰⁶Pb có đồng vị phóng xạ ²²⁶Ra phát ra tia gamma có năng lượng 186,21 keV. Với đetectơ bán dẫn tốt nhất hiện nay cũng không thể phân giải được hai đỉnh này. Việc tách đỉnh chập 186 keV của ²³⁵U và ²²⁶Ra cần phải kết hợp với các quá trình vật lý. Về nguyên tắc, cường độ tia gamma 186.21 keV của ²²⁶Ra có thể xác định gián tiếp qua các tia gamma khác của đồng vị ²¹⁴Pb hoặc ²¹⁴Bi nếu có sự cân bằng phóng xạ giữa ²²⁶Ra với các đồng vị phóng xạ này. ^[5]

Trong điều kiện thực nghiệm có thể xác định được tỷ lệ cường độ của tia 186.21 keV với các tia gamma khác dựa vào tỷ số diện tích của các đỉnh phổ. Biết cường độ tia gamma 185.72 keV của ²³⁵U có thể xác định được hàm lượng của urani. Trong thực nghiệm, hệ số  có thể xác định bằng cách đo mẫu chuẩn radi. Độ chính xác của kết quả phân tích phụ thuộc vào kỹ thuật “nhốt” mẫu để đảm bảo sự cân bằng phóng xạ trong dãy con từ ²²⁶Ra đến ²¹⁴Bi.

Đối với mẫu Uranium tái chế còn có sự đóng góp của các thành phần ²³¹Th hay ²¹²Pb, ²³¹Th phát gamma năng lượng 183.5 keV và 188.75 keV, ²¹²Pb phát gamma 176.7 keV. Đây cũng là nguồn can nhiễu cần được quan tâm khi phân trong quá trình phân tích mẫu urani ^[13].

Phương pháp này có một nhược điểm quan trọng ảnh hưởng đến độ chính xác của kết quả tính toán, đó là đặc tính hấp thụ tia gamma của chính mẫu đo vì bản thân mẫu cũng là hợp chất của các nguyên tố nặng nhất trong tự nhiên. Cùng một mẫu có tỉ lệ thành phần giống nhau, nhưng với mỗi độ dày khác nhau, thì kết quả cho ra lại có tỉ lệ khác nhau, và thường thì độ dày của mẫu đo không thể là vô hạn được. Để khắc phục điều này, buộc người ta phải giả định mật độ vật chất của mẫu đo là đều nhau, lựa chọn mẫu mỏng và đo bức xạ trên bề mặt của mẫu rồi tính toán tương đối cho toàn bộ mẫu đo.

2. Phân tích kích hoạt:

Urani tham gia phản ứng hạt nhân với nơtron, photon và các hạt mang điện tạo thành các đồng vị phóng xạ có chu kỳ bán rã và năng lượng thích hợp đối với quy trình đo và phân tích phổ. Do đó cũng có thể sử dụng phương pháp này để phân tích urani mà không phụ thuộc vào trạng thái cân bằng của nó.

Đây là phương pháp truyền thống nhưng có độ tin cậy khá cao, thời gian đo ngắn, phân giải tốt, ứng dụng rất rộng rãi và đa dạng. Nguồn kích hoạt có thể sử dụng nhiều loại, tùy thuộc vào mục đích đo và tính chất sơ bộ của mẫu đo, phổ biến nhất vẫn là kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hãm và chùm hạt tích điện. Kích hoạt bằng chùm nơtron, photon hay chùm hạt mang điện có thể cho biết hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu thông qua việc đo các tia gamma tức thời và gamma trễ do hạt nhân các đồng vị phát ra.

Phương pháp xác định độ giàu bằng phương pháp kích hoạt cho kết quả có độ chính xác rất cao, nhưng lại khó thực hiện, đòi hỏi thiết bị lớn và những điều kiện hết sức khắt khe. Việc kích hoạt các mẫu đã được làm giàu cao có thể dẫn đến phản ứng phân hạch ngay trong quá trình tiến hành nếu mẫu đo. Vì vậy, để áp dụng phương pháp này bắt buộc phải kiểm tra sơ bộ bằng cách phương pháp khác trước để xác định thể loại và mức năng lượng phù hợp của nguồn kích hoạt, tránh những tai nạn đang tiếc có thể xảy ra.

Dựa vào đặc điểm bức xạ gamma có khả năng đâm xuyên lớn và dựa vào đặc điểm dãy phóng xạ Uran, phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân của Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary đã đưa vào ứng dụng và phát triển lý thuyết về phương pháp dựa vào phổ kế gamma để xác định các đặc trưng của nhiên liệu Uran nói riêng và của các dạng vật liệu hạt nhân nói chung. Tới năm 2009 TS. Nguyễn Công Tâm, Viện Khoa học Đồng vị phóng xạ Hungary, đề xuất thêm phương pháp ứng dụng tỉ số chuẩn trong để xác định thêm tuổi của thanh nhiên liệu hạt nhân ^[10]. Lý thuyết này đã được Bộ môn Vật lý Hạt nhân, Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội triển khai, ứng dụng vào thực tế và cho ra kết quả đo đạc với độ chính xác cao.

Nguyên lý chủ yếu của phương pháp này chính là dựa vào đặc điểm về sự cân bằng phóng xạ trong các dãy các đồng vị phóng xạ tự nhiên của các họ Uran, lập nên đường cong hiệu suất ghi của thiết bị cho từng vùng năng lượng cụ thể, lựa chọn ra các đỉnh năng lượng đặc trưng, thông qua diện tích các đỉnh năng lượng đó tính toán ra tỉ số hoạt độ cũng như tỉ lệ về khối lượng của các đồng vị có trong mẫu đo. Kết quả cho ra sẽ là các đặc trưng về thanh nhiên liệu như thành phần đồng vị, cấu trúc hóa học, độ giàu ²³⁵U,.. với độ chính xác tương đương với các phương pháp đo phổ alpha hay khối phổ kế.

Cho đến nay, tại Bộ môn Vật lý hạt nhân, trường Đại học Khoa Học Tự nhiên Hà Nội đã có một số khóa luận tốt nghiệp và luận văn cao học xác định các đặc trưng của thanh nhiên liệu bằng phương pháp phổ gamma,… Đối với các đề tài trên và ngay cả các công trình khoa học xác định về tuổi của nhiên liệu hạt nhân theo phương pháp chuẩn hiệu suất nội mới chỉ sử dụng các mức năng lượng trung bình và cao trong phổ bức xạ gamma. Trong bản luận văn này, thành phần và hàm lượng urani trong các mẫu vật liệu hạt nhân được xác định dựa vào các vạch gamma và tia X như: 49.55 keV, 53.2 keV, 63.29 keV, 83.3 keV, 84.214 keV, 92.365 keV, 92.79 keV, 143.76 keV, 163.33 keV, 185.76 keV, 205.31 keV, 258.23 keV, 275.13 keV (là các tia gamma) và 93.356 keV (tia X đặc trưng) ^[12], tất cả đều nằm trong vùng năng lượng thấp của phổ gamma và tia X.