Nguyễn hoàng anh xáC ĐỊnh cáC ĐẶc trưng của thanh nhiên liệu hạt nhân dựa vào nhữNG

III.3. Phân tích số liệu và kết quả

tải về 471.1 Kb.

trang	9/10
Chuyển đổi dữ liệu	24.08.2017
Kích	471.1 Kb.
	#32749

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10

III.3. Phân tích số liệu và kết quả

III.3.1. Xử lý kết quả đo mẫu chuẩn urani dạng bột

Tỉ số khối lượng giữa các đồng vị có thể tính được trực tiếp bằng cách áp dụng biểu thức 2.7:

trong đó: n(E): Tốc độ đếm tại đỉnh gamma do đồng vị 1 phát ra.

I_γ(E): Cường độ tia gamma tương ứng với đỉnh đó.

f(E): Đường cong hiệu suất ghi, được xây dựng dựa trên việc sử dụng đồng vị 2 làm chuẩn trong (Ví dụ như ²³⁸U ).

µ và T_1/2: lần lượt là số khối và chu kỳ bán rã của các đồng vị.

Hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính toán:

trong đó: q_a : hàm lượng đồng vị cần tính (ví dụ ²³⁴U).

m_a : khối lượng đồng vị cần tính có trong mẫu.

m_ch : khối lượng đồng vị được chọn làm chuẩn nội (ví dụ ²³⁸U).

m_b : khối lượng đồng vị Urani còn lại trong mẫu (ví dụ ²³⁵U).

Mẫu bột sau khi nhốt, được đưa vào hệ thống đo, chuẩn trực, che chắn và đo trong 61 giờ 43 phút. Hình 3.7 là phổ gamma mẫu chuẩn urani ở dạng bột đo trong 61 giờ 43 phút.

Sau khi có được phổ bức xạ gamma của mẫu chuẩn, sử dụng phần mềm GammaVision 6.01 có thể tính được diện tích (đã trừ phông) của các đỉnh 49.55 keV (do ²³⁸U phát ra), 53.2 keV (do ²³⁴U phát ra), 63.29 keV (do ²³⁴Th, đồng vị con của ²³⁸U phát ra) cho trong bảng 3.1.

Các đỉnh 83.3 keV của ²³⁴Th (đồng vị con trong dãy ²³⁸U) bị chồng chập với đỉnh 84.214 keV của ²³¹Th (đồng vị con trong dãy ²³⁵U) và các đỉnh 92.365 keV, 92.79 keV đều do ²³⁴Th phát ra chồng chập với đỉnh tia X là 93.356 keV của Th231 nên buộc phải sử dụng phần mềm Origin 8.5 để tách đỉnh. Các đỉnh đưa vào tách, được khớp bằng hàm Gauss đối với các đỉnh của tia Gamma và khớp bằng hàm Voigt đối với đỉnh tia X (hình 3.8). Kết quả tính được diện tích sau quá trình tách đỉnh được đưa ra trong bảng 3.1

Hình 3.7. Phổ gamma mẫu chuẩn ở dạng bột.

Hình 3.8. Tách đỉnh chập sử dụng phần mềm Origin.

Bảng 3.1. Các bức xạ sử dụng để tính toán cho mẫu bột, vùng < 100 keV.

Đồng vị phát bức xạ	Năng lượng (keV)	Cường độ bức xạ gamma, Iγ (%)	Tốc độ đếm / giây	Đồng vị mẹ
²³⁸U	49.55	0.064 ± 0.008	0.023 ± 0.008	²³⁸U
²³⁴Th	63.29	3.700 ± 0.400	3.905 ± 0.012	²³⁸U
²³⁴Th	83.30	0.060 ± 0.006	0.149 ± 0.003	²³⁸U
²³⁴Th	92.37	2.130 ± 0.200	6.735 ± 0.108	²³⁸U
²³⁴Th	92.79	2.100 ± 0.210	5.757 ± 0.128	²³⁸U
²³¹Th	84.21	6.710 ± 0.400	0.299 ± 0.003	²³⁵U
²³¹Th chiếm Kα1	93.36	5.220 ± 0.140	0.789 ± 0.077	²³⁵U
²³⁴U	53.20	0.123 ± 0.002	0.044 ± 0.009	²³⁴U

Đường cong hiệu suất ghi tại vùng năng lượng thấp được khớp với hàm bậc 2 bằng phần mềm Origin 8.5, kết quả được biểu diễn trên hình 3.9.

Hình 3.9. Đường cong hiệu suất ghi tại vùng năng lương thấp đôi với phổ gamma của mẫu bột. Độ khớp đạt 98.25%

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.03168×E² + 0.27056×E - 55.12969

Đỉnh được chọn để tính tỉ số khối lượng của ²³⁴U đối với ²³⁸U là đỉnh 53.2 keV vì đỉnh này có cường độ bức xạ gamma tương đối cao và ít bị chồng chập với các đỉnh khác. Áp dụng biểu thức 2.7, kết quả được đưa ra tại bảng 3.2.

Bên cạnh đó, tỉ số khối lượng của ²³⁵U đối với ²³⁸U cũng được tính tương tự, với đồng vị ²³⁸U làm chuẩn trong và chọn đỉnh 84.214 keV do ²³¹Th (con cháu của ²³⁵U) phát ra để tính, kết quả cho ra trong bảng 3.2.

Vậy, hàm lượng của các đồng vị có trong mẫu có thể lần lượt tính ra bằng cách áp dụng các biểu thức 2.8, kết quả được đưa ra trong bảng 3.2 và hình 3.10.

Bảng 3.2. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu chuẩn dạng bột.

Đồng vị	Tỉ số m_i/m₂₃₈	Hàm lượng (%)
²³⁴U	3.93 10^-5	0.0039 ± 0.00028
²³⁵U	3.6110^-3	0.3596 ± 0.020
²³⁸U	1.0	99.636 ± 6.04

Trong trường hợp khác, nếu sử dụng đồng vị ²³⁵U làm chuẩn trong để tính toán, ta cũng có được kết quả tương tự. Hình 3.11 là phổ gamma của mẫu bột urani với các đỉnh gamma trong vùng 100keV – 300keV.

Hình 3.10. Các đỉnh gamma trong vùng 100 keV – 300 keV của phổ mẫu bột.

Sử dụng các đỉnh 143.76 keV, 163.33 keV, 185.715 keV, 205.311 keV và 275.129 keV do ²³⁵U và con cháu phát ra để xây dựng đường cong hiệu suất ghi

Bảng 3.3. Các đỉnh gamma sử dụng trong phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV.

Năng lượng (keV)	Cường độ tia γ(%)	Tốc độ đếm / giây	Hiệu suất ghi tương đối
120.9	0.0342 ± 0.0050	0.006 ± 0.002	18.014 ± 1.875
143.76	10.96 ± 0.140	0.206 ± 0.003	1.879 ± 0.034
163.33	5.08 ± 0.06	0.133 ± 0.003	2.620 ± 0.054
185.715	57.2 ± 0.80	2.024 ± 0.005	3.540 ± 0.050
205.311	5.01 ± 0.07	0.203 ± 0.003	4.042 ± 0.080
258.227	0.0764 ± 0.0024	0.172 ± 0.003	225.04 ± 7.26
275.129	0.052 ± 0.005	0.003 ± 0.0001	5.046 ± 0.530

Sử dụng Origin 8.5 khớp đường cong hiệu suất ghi, kết quả được biểu diễn trên hình 3.11.

Hình 3.11. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu bột khi chọn ²³⁵U làm chuẩn trong, độ khớp đạt 99.25 %.

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00013×E² + 0.08204×E – 7.14166

Tỉ số khối lượng giữa ²³⁴U/²³⁵U và ²³⁸U/²³⁵U tính được dựa trên các thông tin của các đỉnh gamma 120.9 keV và 258.227 keV do ²³⁴U và ²³⁴Th (đồng vị con của ²³⁸U) phát ra.

Tỉ số khối lượng được áp dụng biểu thức 2.7 để tính toán, kết quả đo được đưa ra trong bảng 3.4. Từ tỉ số khối lượng, hàm lượng các đồng vị cũng được áp dụng các biểu thức 2.8 để tính, kết quả được liệt kê tại bảng 3.4.

Bảng 3.4. Kết quả xử lý lần 2 cho mẫu chuẩn dạng bột.

Đồng vị	Tỉ số m_i/m₂₃₈	Hàm lượng (%)
²³⁴U	7.95 10^-3	0.00287 ± 0.00032
²³⁵U	1.0	0.370 ± 0.022
²³⁸U	2.76  10²	99.627 ± 5.977

Từ kết quả thống kê trong bảng 3.2 và bảng 3.4, ta thấy rằng việc lựa chọn đồng vị chuẩn trong dù khác nhau nhưng kết quả tính toán vẫn đạt xấp xỉ như nhau, sai khác không đáng kể. Những sai khác này sinh ra chủ yếu từ kết quả tính toán nội suy và ngoại suy.

III.3.2. Xử lý kết quả đo mẫu vật liệu Uran1 và Uran2 chưa biết độ giàu

Mẫu Uran 1 và Uran 2 được đặt vuông góc với trục cửa sổ đetectơ, chuẩn trực 5.5cm, cách bề mặt tinh thể 70 cm, che chắn bằng vòng chì (dày 10cm). Phổ gamma thu được có dạng như hình 3.12 và 3.13 a,b.

Xử lý với FitzPeaks 3.66, ta có được đánh giá ban đầu về thành phần đồng vị có trong mẫu Uran 1 gồm có: ²³⁸U, ²³⁵U, ²³⁴Th, ²³⁴Pa, ²²⁶Ra, ²⁰⁶Pb là những đồng vị có hoạt độ bức xạ gamma đáng kể, trong đó chủ yếu vẫn là ²³⁸U và con cháu của nó, ngoài ra trong mẫu còn có một số đồng vị hàm lượng rất nhỏ và các tạp chất, được thống kê thêm trong phần phụ lục. Tương tự như vậy, thành phần chính trong mẫu Uran 2 được xác định gồm có các đồng vị: ²³⁸U, ²³⁵U, ²³⁴Th, ^228Th, ²³⁴Pa, ²²⁶Ra,²¹⁵Po,²⁰⁸Tl và ²⁰⁶Pb. Tham khảo thêm về các đồng vị hàm lượng thấp có trong mẫu tại phần phụ lục.

Hình 3.12. Phổ gamma của mẫu Uran1 tại vùng năng lượng 100 keV ÷ 300 keV.

Hình 3.13a. Phổ gamma của mẫu Uran2 trong vùng năng lượng dưới 100 keV.

Với kết quả phân tích trên, bước đầu ta nhận thấy thành phần chủ yếu của hai mẫu Uran đều là các đồng vị Uranium và con cháu trong dãy phân rã của nó, thành phần tạp chất trong mẫu đều có hàm lượng rất thấp, gần như không đáng kể. Tuy nhiên, để tiếp tục xử lý, tìm độ giàu của các mẫu, dựa trên phương pháp phổ gamma với kỹ thuật chuẩn trong, ta phải tìm được tỉ số hoạt độ hay tỉ số khối lượng của đồng vị ²³⁸U, ²³⁴U và ²³⁵U. Muốn vậy, trước hết phải xác định được nguyên tố được sử dụng làm chuẩn, các thông số để xây dựng đường cong hiệu suất ghi của hệ đo, khi ấy sẽ tính được tỉ số khối lượng mà ta cần tìm.

Hình 3.13b. Phổ gamma của mẫu Uran2 tại vùng năng lượng 100 keV ÷ 300 keV.

Trong mẫu Uran1, nguyên tố được chọn làm chuẩn nội là ²³⁵U, các đỉnh được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi và các thông số như bảng 3.5:

Bảng 3.5. Các đỉnh phổ sử dụng trong mẫu Uran 1, đo trong 23 giờ.

Năng lượng (keV)	Cường độ tia γ(%)	Tốc độ đếm / giây	Hiệu suất ghi tương đối
143.76	10.96 ± 0.140	0.500 ± 0.012	4.560 ± 0.126
163.33	5.08 ± 0.06	0.309 ± 0.013	6.075 ± 0.252
185.715	57.2 ± 0.80	4.314 ± 0.018	7.543 ± 0.109
205.311	5.01 ± 0.07	0.425 ± 0.014	8.490 ± 0.301
258.227	0.076 ± 0.0024	0.646 ± 0.011	845.61 ± 27.37
275.129	0.052 ± 0.005	0.0056 ± 0.0006	10.691 ± 1.036

Sau khi xử lý khớp hàm bằng phần mềm Origin 8.5, kết quả ta có được đường cong hiệu suất ghi ứng với thí nghiệm đo mẫu Uran1 được biểu diễn trên hình 3.14.

Hình 3.14. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu Uran 1, độ khớp phổ đạt 99.99 %.

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00028×E²+ 0.162×E - 13.022

Trong vùng năng lượng thấp của phổ gamma này, các đỉnh đặc trưng của đồng vị ²³⁴U đã không lên được, vì vậy có thể đánh giá sơ bộ hàm lượng đồng vị này trong mẫu Uran1 là rất thấp, tới mức không thể phát hiện được. Hai đồng vị còn lại có thể tính hàm lượng là ²³⁵U và ²³⁸U ; đỉnh gamma được lựa chọn để tính hàm lượng ²³⁸U là đỉnh 258.23 keV với các thông số được đưa ra trong bảng 3.5.

Áp dụng biểu thức 2.7 trong trường hợp chỉ còn 2 đồng vị Urani trong mẫu, kết quả tính tỉ số khối lượng của ²³⁸U/²³⁵U trong mẫu Uran 1 được đưa ra trong bảng 3.6. Qua đó, hàm lượng các đồng vị cũng được tính toán bằng cách áp dụng các biểu thức 2.8, kết quả tính được đưa ra trong bảng 3.6. (Sai số trong toàn bộ quá trình xử lý mẫu Uran1 là 13.4%).

Bảng 3.6. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 1.

Đồng vị	Tỉ số m_i/m₂₃₈	Hàm lượng (%)
²³⁴U	0.0	0.0
²³⁵U	1.0	0.188 ± 0.024
²³⁸U	5.7 10²	99.81 ± 12.93

Tương tự như vậy, trong mẫu Uran2, nguyên tố được chọn làm chuẩn nội cũng là ²³⁵U, các đỉnh được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi và các thông số như bảng 3.7. Các đỉnh gamma được lựa chọn để tính hàm lượng ²³⁴U và ²³⁸U là 120.9 keV và 258.23 keV với các thông số được đưa ra trong bảng 3.7.

Bảng 3.7. Các đỉnh phổ sử dụng trong mẫu Uran2, đo trong 43 giờ 30 phút.

Năng lượng (keV)	Cường độ tia γ(%)	Tốc độ đếm / giây	Hiệu suất ghi tương đối
120.9	0.034 ± 0.005	0.0296 ± 0.004	86.516 ± 10.459
143.76	10.96 ± 0.140	0.826 ± 0.009	7.537 ± 0.127
163.33	5.08 ± 0.06	0.489 ± 0.011	9.626 ± 0.235
185.715	57.2 ± 0.80	7.009 ± 0.013	12.253 ± 0.173
205.311	5.01 ± 0.07	0.706 ± 0.010	14.088 ± 0.267
258.227	0.076 ± 0.0024	0.674 ± 0.010	882.548 ± 27.510
275.129	0.052 ± 0.005	0.009 ± 0.0008	17.927 ± 1.731

Đường cong hiệu suất ghi được khớp hàm bằng phần mềm Origin 8.5, kết quả biểu diễn trên hình 3.15.

Hình 3.15. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu Uran 2, độ khớp đạt 99.89 %.

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) = -0.00032×E²+ 0.2154×E -16.212

Tỉ số khối lượng của ²³⁸U/²³⁵U và ²³⁴U/²³⁵U trong mẫu Uran 2 được tính bằng cách áp dụng công thức 2.7 và đồng thời hàm lượng các đồng vị được áp dụng các biểu thức 2.8, kết quả được trình bày trong bảng 3.8 (Sai số trong toàn bộ quá trình xử lý mẫu Uran 2 là 7.9 %).

Bảng 3.8. Kết quả xác định hàm lượng urani trong mẫu Uran 2.

Đồng vị	Tỉ số m_i/m₂₃₈	Hàm lượng (%)
²³⁴U	1.61 10^-3	0.0023 ± 0.00016
²³⁵U	1.0	0.317 ± 0.025
²³⁸U	3.04  10²	99.68 ± 7.87

Каталог: files -> ChuaChuyenDoi
ChuaChuyenDoi -> ĐẠi học quốc gia hà NỘi trưỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Thị Hương XÂy dựng quy trình quản lý CÁc công trìNH
ChuaChuyenDoi -> TS. NguyÔn Lai Thµnh
ChuaChuyenDoi -> Luận văn Cao học Người hướng dẫn: ts. Nguyễn Thị Hồng Vân
ChuaChuyenDoi -> 1 Một số vấn đề cơ bản về đất đai và sử dụng đất 05 1 Đất đai 05
ChuaChuyenDoi -> Lê Thị Phương XÂy dựng cơ SỞ DỮ liệu sinh học phân tử trong nhận dạng các loàI ĐỘng vật hoang dã phục vụ thực thi pháp luật và nghiên cứU
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Hà Linh
ChuaChuyenDoi -> ĐÁnh giá Đa dạng di truyền một số MẪu giống lúa thu thập tại làO
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiêN
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Văn Cường

tải về 471.1 Kb.

Chia sẻ với bạn bè của bạn:

1 2 3 4 5 6 7 8 9 10