Nguyễn Mạnh Hải nghiên cứu một số TÍnh chất nhiệT ĐỘng của vật liệu bằng phưƠng pháp tích phân quỹ ĐẠo luận văn thạc sĩ khoa họC
tải về 258.2 Kb.
|
3.1. Các cumulant phổ EXAFS của Br2Trên các hình 3.1-3.3, chúng tôi biểu diễn sự phụ thuộc nhiệt độ của các cumulant phổ EXAFS bậc 1, 2 và 3 dựa trên phương pháp thế hiệu dụng tích phân quỹ đạo (PIEP) và phương pháp nhiễu loạn bậc 1 trong gần đúng mô hình Einstein (PT)của Br2. Dựa trên hình 2 và 3 chúng ta có thể thấy, kết quả cumulant bậc 2 và bậc 3 của PIEP phù hợp rất tốt với các giá trị thực nghiệm của phổ EXAFS[40]. Ngoài ra,ở vùng nhiệt độ thấp T ≤ 300 K, giá trị cumulant bậc 1 và bậc 2 của PIEP cũng trùng khớp với kết quả tính toán của PT (Hình 3.1 &3.2). Khi nhiệt độ  K, giá trị cumulant bậc 1 và bậc 2 trong phương pháp PIEP có giá trị tương ứng là  (Å) và (Å2). Đây chính là các đóng góp dao động điểm khôngcủa các cumulant bậc 1 và bậc 2 phổ EXAFS cumulants của hệ 2 nguyên tử Br2. Điều này chỉ ra rằng, phương pháp PIEP đã bao hàm các hiệu ứng lượng tử trong các tính toán của nó.Ở nhiệt độ cao hơn K, các giá trị cumulant phổ EXAFS trong phương pháp PIEP cao hơn phương pháp PT. Nguyên nhân của hiện tượng này là do ảnh hưởng của phi điều hòa khi nhiệt độ tăng cao. Trong phương pháp nhiễu loạn bậc 1 với mô hình Eintein,tất cả các nguyên tử trong hệ được giả thiết dao động với cùng một tần số trong mọi khoảng nhiệt độ. Điều này đồng nghĩa với việc mô hình Einstein đã bỏ qua ảnh hưởng phi điều hòa khi nhiệt độ tăng cao.
Hơn thế, bằng phương pháp làm khớp, chúng tôi chứng minh được rằng, ở vùng nhiệt độ cao (T > 300 K), giá trị các cumulant phổ EXAFS  và trong phương pháp PT tỉ lệ tuyến tính với nhiệt độ T. Trong khi đó, kết quả của PIEP lại không thực sự tuyến tính theoT. Bảng 3 là các tham số làm khớp được chúng tôi xác định ở vùng nhiệt độT > 400 K cho kết quả của PIEP và PT.
Trên hình 3, chúng tôi đưa ra đồ thị sự phụ thuộc nhiệt độ của cumulant bậc 3 phổ EXAFS của Br2. Ở nhiệt độT > 100 K, chúng tôi quan sát được xu hướng biến thiên theo nhiệt độ của cumulant tương tự như trên hình3.1&3.2. Tuy nhiên, ở vùng nhiệt độT < 100 K, kết quả
Điều này đồng nghĩa với việc trong trường hợp này, dao động điểm không (hay thăng giáng lượng tử) đã bị bỏ qua. Có vài nguyên nhân có thể giải thích một cách đơn giản sự khác biệt này: (1) thực hiện tính toán một chiều đối với hệ 2 nguyên tử Br2; (2) các tính chất dao động có xu hướng trở thành điều hòa ở nhiệt độ 0 K[39]. Kết quả này cho thấy, khi tính cumulant bậc 3 phổ EXAFS  , chúng ta nên sử dụng phương pháp PT thay cho PIEP. Để kiểm tra chéo kết luận này, chúng tôi tiếp tục thực hiện tính toán mối tương quan cumulant để xem xét tiêu chuẩn nghiên cứu cumulant Br2trong khoảng nhiệt độ 0 – 800 K. Kết quả của các phương pháp PIEP và PT được chúng tôi biểu diễn trên hình3.4. Có thể thấy, giá trị của hàm tương quan cumulant của cả 2 phương pháp để giảm dần theo nhiệt độ T; đạt giá trị là hằng số 1/2 ở nhiệt độ khoảng 700 K. Hơn thế, ở nhiệt độ dưới 100 K, hàm tương quan cumulant trong phương pháp PIEP tiến đến giá trị rất lớn, không phù hợp với giá trị được xác định từ thực nghiệm trước đó[37]. Kết quả này một lần nữa cho thấy, phương pháp PIEP không phù hợp để nghiên cứu cumulant bậc 3 phổ EXAFS ở vùng nhiệt độ thấp.
Khi nhiệt độ tăng caoT> 100 K, giá trị cumulant bậc 3 phổ EXAFS xác định bởi PIEP và PT đều tỉ lệ với bình phương của nhiệt độT2. Các giá trị làm khớp của hàm cumulant bậc 3 được chúng tôi đưa ra trên bảng 1.
Каталог: files -> ChuaChuyenDoi ChuaChuyenDoi -> ĐẠi học quốc gia hà NỘi trưỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Thị Hương XÂy dựng quy trình quản lý CÁc công trìNH ChuaChuyenDoi -> TS. NguyÔn Lai Thµnh ChuaChuyenDoi -> Luận văn Cao học Người hướng dẫn: ts. Nguyễn Thị Hồng Vân ChuaChuyenDoi -> 1 Một số vấn đề cơ bản về đất đai và sử dụng đất 05 1 Đất đai 05 ChuaChuyenDoi -> Lê Thị Phương XÂy dựng cơ SỞ DỮ liệu sinh học phân tử trong nhận dạng các loàI ĐỘng vật hoang dã phục vụ thực thi pháp luật và nghiên cứU ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Hà Linh ChuaChuyenDoi -> ĐÁnh giá Đa dạng di truyền một số MẪu giống lúa thu thập tại làO ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiêN ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Văn Cường tải về 258.2 Kb. Chia sẻ với bạn bè của bạn:
| ||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||||
