Luận văn Thạc sĩ Phạm Thị Nghĩa LỜi cảM ƠN

CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ

tải về 236.2 Kb.

trang	6/6
Chuyển đổi dữ liệu	24.08.2017
Kích	236.2 Kb.
	#32750

1 2 3 4 5 6

3. 3 . Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm
TÀI LIỆU THAM KHẢO

CHƯƠNG 3. THỰC NGHIỆM VÀ KẾT QUẢ

Luận văn tiến hành xác định độ giàu của 2 mẫu nhiên liệu uran có độ giàu thấp và độ giàu cao, được ký hiệu U 4.46 và U 36

3.1. Xác định độ giàu đồng vị trong nhiên liệu Urani trong mẫu làm giàu cao dựa vào tính chất của hiệu suất ghi Planar.

Dựa vào đặc trưng của detector bản mỏng Planar là trong dải năng lượng (20÷100keV) thì hiệu suất ghi gần như không thay đổi nên ta có:

ε(E₁) = ε(E₂) (3.1)

Với E₁ và E₂ tương ứng là năng lượng của các tia gamma có năng lượng trong dải năng lượng từ 20 ÷ 100keV. Trong vùng năng lượng này ²³⁴U có vạch 53,20 keV, ²³⁸U có vạch 63,29 keV của ^234Th cân bằng phóng xạ với với ²³⁸U và ²³⁵U có vạch gamma 58,57 keV của ²³¹Th cân bằng với ²³⁵U. Luận văn dựa vào 3 vạch này để xác định tỷ số hoạt độ của ²³⁴U/²³⁵U và ²³⁸U/²³⁵U. Tuy nhiên nếu không sử dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để xác định tỷ số hoạt độ, mà dựa vào biểu thức (3.1), cần phải hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu. Để hiệu chỉnh sự tự hấp thụ của mẫu, đã tiến hành đo phổ gamma của mẫu nhiên liệu U 36 với khối lượng đo khác nhau. Sử dụng phần mềm Gamma Vision để xử lý 4 phổ trên, kết quả thu được diện tích của các đỉnh 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV dùng để xác định hoạt độ của các đồng vị ²³⁴U, ²³⁸U và ²³⁵U tương ứng và tính tỷ số hoạt độ giữa chúng. Trong bảng 3.1. đưa ra các đặc trưng khối lượng mẫu, thời gian đo của 4 phổ và diện tích của 3 vạch trên trong các phổ tương ứng.

Bảng 3.1. Kết quả xử lý phổ U 36 với khối lượng mẫu khác nhau

Khối lượng mẫu

0,52g

2,33g

5,55g

10,49g

Thời gian đo

254513s

181110s

172751s

261156s

Đỉnh 53,2 keV

67526±722

111768±860

251594± 1210

395471 ± 1618

Đỉnh 58,57keV

9898 ± 529

18124 ± 863

41926±1101

64465±1771

Đỉnh 63,29keV

82319± 652

52016±1029

119802±1550

194209 ± 2416

Trong bảng 3.2 đưa ra kết quả xác định tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng, K(m) phụ thuộc vào khối lượng đo m.

Bảng 3.2. Tốc độ đếm tính trên một đơn vị khối lượng với khối lượng mẫu khác nhau.

M	Eᵧ₁ = 53,2keV	Eᵧ₂ = 58,57keV	Eᵧ₃ = 63,29keV
0,52g	0,510 ± 0,005	0,075 ± 0,004	0,214 ± 0,005
2,33g	0,342 ± 0,003	0,0525 ± 0,0025	0,151 ± 0,003
5,55g	0,262 ± 0,0013	0,0437 ± 0,0011	0,125 ± 0,002
10,49g	0,144 ± 0,002	0,0235 ± 0,0007	0,071 ± 0,001

Từ số liệu bảng 3.2 sử dụng phần mềm Origin vẽ đồ thị mô tả sự phụ thuộc của K(m) vào khối lượng đo. Đồ thị có dạng:

Hình 3.1. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu đối với bức xạ gamma năng lượng 53,2 keV.

Hình 3.2. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu đối với bức xạ gamma năng lượng 58,57 keV.

Hình 3.3. Hiệu chỉnh sự tự hấp thụ trong mẫu đối với bức xạ gamma năng lượng 63,29 keV.
Hình vẽ 3.1 đến 3.3 là đồ thị mô tả sự phụ thuốc tốc độ đếm trên một đơn vị khối lượng mẫu ứng với các đỉnh năng lượng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV. Hệ số a và K₀ tương ứng với 3 năng lượng trên. Các giá trị K₀ chính là tốc độ đếm đã được hiệu chỉnh tương ứng với 3 đỉnh năng lượng trên, thu được từ 3 đồ thị trên được đưa ra trong bảng 3.3.Trong bảng 3.3 cũng đưa ra giá trị n/Br ứng với 3 năng lượng 53,20 keV; 63,29 keV và 58,57 keV tương ứng. Từ số liệu xác định xác định được tỷ số 2 hoạt độ ²³⁴U/²³⁵U và ²³⁸U/²³⁵U. Thay vào công thức (2.2) thu được độ giàu mẫu U 36 là:

Bảng 3.3. Kết quả tính toán hệ số K₀ tại các vạch gamma.

E_ᵧ(keV)	K_o	n/Br
53,2	0,522	424,39
58,57	0,0812	17,56
63,29	0,2214	5,984

_{Từ giá trị thực nghiệm trong bảng 3.3 tính được tỷ số hoạt độ của các đồng vị sau:}

_{Thay các giá trị tỷ số hoạt độ của}²³⁴_U/²³⁵_{U và vào công thức (2.2) kết quả thu được như sau:}

Theo giá trị khuyến cáo của IAEA độ giàu của mẫu U 36 bằng 36%. Kết quả xác định độ giàu theo phương pháp đã được trình bày sai lệch so với giá trị chuẩn 13%. Có sự sai khác lớn giữa giá trị thu được với giá trị chuẩn là do việc xác định hệ số K₀ mắc phải sai số lớn. Để xác định giá trị K₀ chính xác cần phải xây dựng đồ thị mô tả sự suy giảm của tốc độ đếm vào khối lượng mẫu đo trên nhiều điểm thực nghiệm. Trên thực tế, yêu cầu này không thể thực hiện được. Vì vậy, thực nghiệm độ giàu thường được xác định theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.

3.2. Xác định độ giàu của nhiên liệu uran được làm giàu thấp.

Mẫu U 4.46 là dạng viên nhiên liệu hạt nhân đã được làm giàu, dạng hình trụ, đường kính 8cm, cao 8cm, được bọc bởi bởi một lớp hợp kim. Mẫu U 4.4 được đo trên phổ kế gamma tinh thể bản mỏng HPGe planar, nguyên tố được chọn làm chuẩn nội cũng là ²³⁵U, các đỉnh được chọn để xây dựng đường cong hiệu suất ghi dựa trên phổ thu được. Hình 3.4 là phổ gamma đặc trưng của mẫu U 4.4 được đo trong thời gian 106.921 giây. Sử dụng phần mềm phân tích phổ Gamma Víion phân tích phổ của U 4.4. Các đỉnh gamma được lựa chọn để tính hàm lượng ²³⁴U và ²³⁸U là 120,9 keV và 258,23 keV có sai số thống kê lớn nhất đều nhỏ hơn 1%. Các kết quả xử lý phổ được đưa ra trong bảng 3.4. Trong bảng 3.1 cũng đưa ra kết quả xử lý xác định tốc độ đếm và tỷ số tốc độ đếm trên hệ số phân nhánh tại các đỉnh tương ứng. Từ các số liệu trong bảng 3.4 sử dụng phần mềm Origin 8.5 vẽ đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi trên các đỉnh gamma của ²³⁵U.

Các số liệu được khớp hàm đa thức bậc 2 với phần mềm phân tích số liệu Origin , kết quả ta có được đường cong hiệu suất ghi tương đối ứng với thí nghiệm đo mẫu U4.46 được biểu diễn trên hình 3.4.

Hình 3.4. Phổ gamma của mẫu chuẩn nhiên liệu U4.46

với thời gian đo là 106.921 giây

Bảng 3.4. Bảng số liệu kết quả xử lý đối với mẫu U4.46.

E(keV)

Số đếm,N

Sai số,N

Br(%)

Br

n/Br

(n/Br)

120.9

29460

1290

0,034

0,005

777,678

35,614

143,76

543751

1567

10,96

0,14

44,527

0,586

163,33

289605

1440

5,08

0,06

51,165

0,656

185,71

3636042

2502

57,2

0,8

57,051

0,799

205,31

336658

1202

5,01

0,07

60,309

0,870

258,227

17703

305

0,076

0,0024

209,057

10,584

Hình 3.5. Đường cong hiệu suất ghi ứng với vùng năng lượng thấp của phổ gamma mẫu U4.46.

Hàm khớp hiệu suất ghi: f(E) =-52,5237+0,96752 E-0,00203

Với tiêu chuẩn khớp : R-Square = 0,9982

trong đó E là năng lượng bức xạ gamma.

Nội suy các giá trị : f(120,9)=34,775

f(258,227)=61,943

Áp dụng biểu thức:

22,363

3,375

Hàm lượng ²³⁵U trong mẫu : 4,40%

Độ giàu của mẫu U4.46 theo khuyến cáo là 4,46 %. Sai khác giữa giá trị luận văn và giá trị chuẩn cở 1,34 %, nằm trong phạm vi sai số. Điều này chứng tỏ, xác định độ giàu theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho kết quả chính xác.

Xác định độ giàu của Uran nghèo.

Luận văn đã tiến hành xác dịnh độ giàu của nhiên liệu uran nghèo. Trên Hình 3.6 là dạng phổ gamma của 6 gam nhiêu liệu uran nghèo, được đo trong thời gian 73932s.

Hình 3.6. Phổ gamma của 6 gam mẫu nhiên liệu uran nghèo được đo trong 79932 s

Sử dụng phần mềm Gammavision xác định được diện tích đỉnh từ đố xác định được tốc độ đếm tại các đỉnh quan tâm. Kết quả được đưa ra trong bảng số 3.3.

Bảng 3.3. Các đỉnh gamma sử dụng trong phổ mẫu bột, vùng 100 ÷ 300 keV.

Năng lượng (keV)	Cường độ tia γ(%)	Tốc độ đếm / giây	Hiệu suất ghi tương đối
120,9	0,0342 ± 0,0050	0,006 ± 0,002	18,014 ± 1,875
143,76	10,96 ± 0,140	0,206 ± 0,003	1,879 ± 0,034
163,33	5,08 ± 0,06	0,133 ± 0,003	2,620 ± 0,054
185,715	57,2 ± 0,80	2,024 ± 0,005	3,540 ± 0,050
205,311	5,01 ± 0,07	0,203 ± 0,003	4,042 ± 0,080
258,227	0,0764 ± 0,0024	0,172 ± 0,003	225,04 ± 7,26
275,129	0,052 ± 0,005	0,003 ± 0,0001	5,046 ± 0,530

Sử dụng các đỉnh 143,76 keV, 163,33 keV, 185,715 keV, 205,311 keV và 275,129 keV do ²³⁵U và con cháu phát ra để xây dựng đường cong hiệu suất ghi

Sử dụng Origin 8.5 khớp đường cong hiệu suất ghi, kết quả được biểu diễn trên hình 3.7.

Hình 3.7. Đường cong hiệu suất ghi của mẫu uran nghèo

Đồ thị có dạng f(E) = -0,0001308×E² + 0,08204×E – 7,1417

Với hệ số khớp R² = 0,997. Giá trị của hàm số tại năng lượng 120,9 keV của ²³⁴U có giá trị: f(120,9) = 0,86505 và tại đỉnh 258,227 keV dùng để tính hoạt độ ²³⁸U là f(258,227) = 5,3213. Từ các số liệu trong bảng xác định được tỷ số hoạt độ của ²³⁴U/²³⁵U= 20,82 và ²³⁸U/²³⁵U = 42,29. Thay các tỷ số trên vào công thứ (2.4) thu được độ giàu của mẫu nhiên liệu

(0,36 ± 0,022)%

Theo giá trị khuyến cáo độ giàu của nhiên liệu nghiên cứu 0,37%. Kết quả luận án thu được sai khác với giá trị khuyến cáo 2,7%.

Đã tiến hành xác định độ giàu của 1 nhiên liệu uran được làm giàu thấp và một mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Trong phạm vi sai số nhỏ hơn 3%, kết quả thu được của luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo. Với việc dùng năng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, trong đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính ²³⁸U để xác định hoạt độ ²³⁸U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh như trong công trình .

3.3. Đánh giá sai số và kết quả thực nghiệm

Sai số của kết quả thực nghiệm bao gồm sai số ngẫu nhiên và sai số hệ thống. Việc giảm thiểu các sai số thường bằng cách tiến hành phép đo nhiều lần theo các điều kiện và thời gian khác nhau, tăng thời gian đo, tăng khối lượng mẫu đảm bảo thống kê số đếm, giảm thời gian chết, chuẩn hiệu suất ghi chính xác cho hệ đo,… Trong quá trình xử lý số liệu, các đỉnh gamma được lựa chọn là những đỉnh có số liệu thống kê tốt, không bị can nhiễu bởi các đỉnh gamma khác, hiệu chỉnh hiệu ứng cộng đỉnh, sử dụng các công cụ toán học bổ trợ trong việc khớp đỉnh và tách đỉnh chập sẽ giúp giảm một phần đáng kể các sai số của số đếm diện tích đỉnh.

Việc xác định sai số của kết quả thực nghiệm sử dụng hàm truyền sai số:

Các sai số chính được đánh giá bao gồm: Thống kê số đếm các đỉnh gamma, sai số do quá trình nội suy và ngoại suy qua hàm hiệu suất ghi f(E), sai số của số liệu hạt nhân như chu kỳ bán rã, hệ số phân nhánh bức xạ gamma, hiệu ứng cộng đỉnh, và các sai số khác,…

Tuy nhiên với việc dùng năng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, trong đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính ²³⁸U để xác định hoạt độ ²³⁸U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh như trong công trình .

KẾT LUẬN

Về mặt lý thuyết đề tài đã tiến hành nghiên cứu tổng quan các đặc trưng của nhiên liệu Urani và phương pháp xác định chúng:

Nghiên cứu khái quát về nhiên liệu hạt nhân và vật liệu Urani . Đã chỉ ra sự khác nhau về thành phần đồng vị và do đó thành phần phổ gamma phát ra từ các nhiên liệu Urani tự nhiên, Urani chưa sử dụng và đã qua sử dụng.
Cơ sở của việc nhận diện và xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ trong thanh nhiên liệu dựa vào phổ gamma của các thanh nhiên liệu phát ra.

Về mặt thực nghiệm đề tài trình bày các kết quả nghiên cứu thực nghiệm xác định độ giàu của nhiên liệu uran theo 2 phương pháp: Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi trong khoảng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi.

Đã tiến hành xác định độ giàu của một nhiên liệu uran được làm giàu thấp và một mẫu nhiên liệu uran nghèo, theo phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Trong phạm vi sai số nhỏ hơn 3%, kết quả thu được của luận văn phù hợp với số liệu khuyển cáo. Với việc dùng năng lượng từ 100 keV đến 300 keV để phân tích, trong đó chọn vạch gamma 258,84 keV của chính ²³⁸U để xác định hoạt độ ²³⁸U các vạch được chọn nằm xa xác đỉnh khác, không có sự chồng chập không cần tách đỉnh như trong công trình [12].

Phương pháp sử dụng đặc trưng hiệu suất ghi detector Planar không thay đổi trong khoảng năng lượng từ 20 keV đến 100 keV và phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Phương pháp sử dụng vùng planar của detector cần phải tiến hành đo nhiều phổ gammar của cùng 1 mẫu với khối lượng khác nhau và tiến hành hiệu chỉnh sự hấp thụ của các tia trong mẫu. Tuy nhiên phương pháp này cho kết quả sai khác với số liệu chuẩn 13%. Trên thực tế thì phương pháp này không được sử dụng.

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tài liệu tiếng Việt.

Nguyễn Văn Đỗ, “Phương pháp phân tích hạt nhân”, NXB Đại học Quốc Gia Hà Nội - 2005..
PGS.TS. Ngô Quang Huy, Cơ sở vật lý hạt nhân – NXB Khoa học và Kỹ thuật Hà Nội (2006)
Bùi Văn Loát, “Địa vật lý hạt nhân”, NXB Khoa học và Kỹ thuật, Hà Nội - 2009.
TS. Cao Đình Thanh, Nhiên liệu hạt nhân, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, ĐHQGHN. Tập bài giảng nhiên liệu hạt nhân- Lưu hành nội bộ.

Tài liệu tiếng Anh.

A Luca, “Experimental Determination of the Uranium Enrichment Ratio”, Rom. Journ. Phys, Vol. 53, No. 1-2, P35 -39, Bucharest, 2008.
B.V.Loat, L.T.Anh, Ng.V.Quan, Ng.C.Tam,“The measurement of uranium enrichment by using X - rays and gamma rays below 100keV”, VNU Journal of Science, Mathematics- Physics,Vol. 28, No. 2 (2012) 77-8.
Bui Van Loat, Nguyen Van Quan, Le Tuan An, Nguyen Van Bay, Nguyen Cong Tam, “Enrichment determination of low – enriched uranium material by gamma spectroscopic method ”, to be published.
C.T. Nguyen, J. Zsigrai, “Gamma-spectrometric uranium age-dating using intrisic efficiency calibration”, Nucl. Instr. And Meth. B 243 (2006) 187.
.Delynn Clark, “U235:A gamma ray analysis code for uranium isotopic determination”, Lawrence Livermore National Laboratory, 1996.
Haluk YÜcel, “The applicability of MGA method for depleted and natural uranium isotopic analysis in the presence of actinides”, Applied Radiation and Isotopies 65 (2007) 1269-1280.
H. Yucel, H.Dikmen, “Uranium enrichment measurements using the intensity ratios of self- fluresence X-ray-92^* keV gamma ray in UXK_α spectral region”, Talanta 78 (2009) pp 410-417.
Kwang – June park, Junee- Sik Ju, “Determination of burn up and Pu/U ratio of PỬ Spent fuel by gamma –Ray Spectrometry”. Nuclear Engineering and Technology, Vol 41 No 10, December 2009, T 1307-1314.
M.H. Nassef, W.EL Mowafi, and M.S.EL Tahawy, “Non destructive assay for 235U determination in reference material of uranium oxide”, Journal of Nuclear and Radiation Physics, Vol.4 No.2, 2009, pp 65-73.

[14]. Thomas E. Sampson, Thomas A. Kelley,Duc T. Vo “Application Guide to gamma Ray isotopic analysis using the FRAM sofltware”. Los Alamos National Laboratory, Repeort LA-14018 (September 2003).

Каталог: files -> ChuaChuyenDoi
ChuaChuyenDoi -> ĐẠi học quốc gia hà NỘi trưỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Thị Hương XÂy dựng quy trình quản lý CÁc công trìNH
ChuaChuyenDoi -> TS. NguyÔn Lai Thµnh
ChuaChuyenDoi -> Luận văn Cao học Người hướng dẫn: ts. Nguyễn Thị Hồng Vân
ChuaChuyenDoi -> 1 Một số vấn đề cơ bản về đất đai và sử dụng đất 05 1 Đất đai 05
ChuaChuyenDoi -> Lê Thị Phương XÂy dựng cơ SỞ DỮ liệu sinh học phân tử trong nhận dạng các loàI ĐỘng vật hoang dã phục vụ thực thi pháp luật và nghiên cứU
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Hà Linh
ChuaChuyenDoi -> ĐÁnh giá Đa dạng di truyền một số MẪu giống lúa thu thập tại làO
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiêN
ChuaChuyenDoi -> TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên nguyễn Văn Cường

tải về 236.2 Kb.

Chia sẻ với bạn bè của bạn:

1 2 3 4 5 6