ĐẶng thị quỳnh lan nghiên cứu tổng hợp và Ứng dụng của một số VẬt liệu khung kim loại-hữu cơ. Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và hóa lý


Tổng hợp vật liệu MIL-53(Fe) Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp MIL-53(Fe)



tải về 8.99 Mb.
trang25/51
Chuyển đổi dữ liệu08.06.2018
Kích8.99 Mb.
1   ...   21   22   23   24   25   26   27   28   ...   51

Tổng hợp vật liệu MIL-53(Fe)

  1. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp MIL-53(Fe)

  1. Ảnh hưởng của tỷ lệ H2BDC/FeCl3


Giản đồ XRD của các mẫu MIL-53(Fe) được tổng hợp với các tỷ lệ H2BDC/FeCl3 khác nhau thể hiện ở Hình 3.13. Dữ liệu XRD cho thấy, vật liệu MIL-53(Fe) được tạo thành khi tỷ lệ nồng độ H2BDC/FeCl3 nằm trong khoảng 1-2,5.

Trên giản đồ XRD này, các pic đặc trưng cho vật liệu MIL-53(Fe) ở vị trí 2 = 9,24; 12,7; 17,66; 18,24; 18,58; 25,52; 27,32; 29,8 phù hợp với nhiều công bố trước đây về MIL-53(Fe) [55], [71], [75] …Tuy nhiên, các mẫu có tỷ lệ nồng độ H2BDC/FeCl3 thấp (Q2-2, Q3-2), các pic đặc trưng cho MIL-53(Fe) có cường độ thấp. Khi tăng tỷ lệ nồng độ H2BDC/FeCl3=2/1 thì thu được các pic đặc trưng có cường độ lớn nhất và không có sự xuất hiện của Fe2O3 và các tạp chất khác. Điều này chứng tỏ vật liệu MIL-53(Fe) tổng hợp được khá tinh khiết. Dữ liệu XRD cũng chỉ ra rằng, khi tỷ lệ nồng độ H2BDC/FeCl3 quá cao (Q5-2) thì cường độ tinh thể của các pic đặc trưng giảm xuống.




2 (độ)

Hình 3.13. Giản đồ XRD của MIL-53(Fe) với tỉ lệ H2BDC/Fe3+ khác nhau

Hình 3.14. Cấu trúc lớp của vật liệu MIL-53(Fe) [55]

Điều này hoàn toàn phù hợp với cấu trúc lớp của vật liệu MIL-53(Fe) có dạng hình thoi xếp chồng lên nhau gồm những chuỗi bát diện FeO6 sắp xếp song song liên kết với nhau bởi những nhóm benzen dicacboxilat (BDC2‒) như mô tả ở Hình 3.14 [55]. Như vậy, để tạo cấu trúc rỗng xốp của vật liệu thì nồng độ H2BDC đóng vai trò quan trọng trong việc tạo bộ khung.

Từ kết quả trên nhận thấy rằng, tỷ lệ H2BDC/Fe3+= 2/1 là điều kiện tối ưu để tổng hợp vật liệu MIL-53(Fe) cho các pic đặc trưng và độ tinh thể lớn nhất.



  1. Ảnh hưởng của lượng dung môi


2 (độ)

Hình 3.15. Ảnh hưởng lượng dung môi đến quá trình tổng hợp vật liệu MIL-53(Fe)

Từ giản đồ XRD ở Hình 3.15 cho thấy, khi thay đổi lượng dung môi DMF thì cường độ cấu trúc tinh thể vật liệu thay đổi. DMF là dung môi thích hợp cho quá trình tổng hợp vật liệu MIL-53(Fe). Điều này có thể giải thích là do DMF là dung môi phân cực thuận lợi cho quá trình proton hóa các nhóm chức của các ligand hữu cơ, từ đó giúp cho quá trình phát triển tinh thể MIL-53(Fe) diễn ra tốt hơn. Tuy nhiên, khi tỷ lệ DMF quá lớn thì cường độ tinh thể của vật liệu giảm, trên giản đồ XRD xuất hiện pic ở 2=10,02o đặc trưng cho DMF [88]. Độ tinh thể tương đối của MIL-53(Fe) lớn nhất đối với mẫu L21-130 ứng với tỉ lệ H2BDC : Fe3+ : DMF = 2:1:130.



1   ...   21   22   23   24   25   26   27   28   ...   51


Cơ sở dữ liệu được bảo vệ bởi bản quyền ©hocday.com 2019
được sử dụng cho việc quản lý

    Quê hương