TRƯỜng đẠi học khoa học tự nhiên viện khoa học và CÔng nghệ việT NAM viện hoá HỌC

Hình 3.17 trình bày kết quả khảo sát hoạt tính xúc tác của vật liệu NiO và NiFe₂O₄ theo nhiệt độ phản ứng từ 150 – 350^oC. Có thể nhận thấy, nhiệt độ phản ứng ảnh hưởng rất rõ rệt tới hoạt tính của xúc tác: khi nhiệt độ tăng, độ chuyển hoá tăng dần và đạt 100 % ở 350^oC đối với các mẫu xúc tác. Tuy nhiên cũng có thể quan sát thấy sự tăng nhanh giá trị độ chuyển hoá trong khoảng nhiệt độ từ 200 – 250^oC; trong khoảng từ 150 – 200^oC độ chuyển hoá tăng chậm.

Ở nhiệt độ T < 200^oC, etanol có thể bị hấp phụ mạnh trên bề mặt xúc tác, nhưng các tâm xúc tác chưa được hoạt hoá đến mức cần thiết, do đó hoạt tính xúc tác vẫn nhỏ, ở T > 200^oC, etanol thoát dần khỏi bề mặt làm hoạt tính tăng dần và đến 300^oC, tại đó lực hấp phụ etanol là thích hợp cho phản ứng xúc tác (không quá mạnh và cũng không quá yếu) để phản ứng xảy ra thuận lợi. Cũng có thể ở nhiệt độ T < 200^oC, oxi không khí chưa được hoạt hoá cần thiết (mới chỉ là hấp phụ vật lí); ở khoảng nhiệt độ cao hơn 200 – 300^oC oxi hấp phụ hoá học mới có thể tham gia vào phản ứng oxi hoá bề mặt.

Như vậy, có thể kết luận rằng trong điều kiện phản ứng nhiệt độ để oxi hoá etanol xảy ra hoàn toàn trên xúc tác NiO, NiFe₂O₄ là 350^oC.

Kết quả này phù hợp với kết quả phân tích hỗn hợp khí sản phẩm của phản ứng ở 350^oC (không có mặt của etanol).

Bảng 3.5. Thành phần (% thể tích) của các khí có trong hỗn hợp khí sản phẩm.

Các xúc tác	CO (%)	CO2 (%)	Hydrocacbon
NiO	0,00	0,12	-
NiFe2O4	0,00	0,11	-

Bảng 3.5 là kết quả phân tích thành phần khí % theo thể tích của các khí trong hỗn hợp khí sản phẩm của phản ứng oxi hoá etanol trên các xúc tác ở 350^oC. Kết quả phân tích cho thấy sản phẩm khí của cả hai mẫu vật liệu gồm CO₂, chứng tỏ phản ứng oxi hoá etanol xảy ra hoàn toàn phù hợp với mục đích xử lí khí thải.

3.3.2. Khả năng hấp phụ As (III) trên vật liệu

3.3.2.1. Vật liệu hấp phụ NiO

3.3.2.1.1. Xác định thời gian đạt cân bằng hấp phụ asen

Để xác định thời gian đạt cân bằng của vật liệu, chúng tôi tiến hành lấy 100 ml dung dịch As (III) có nồng độ 0,1 mg/l khuấy trộn liên tục với 0,05 mg oxit NiO trên máy khuấy từ ở các khoảng thời gian khác nhau (0 – 50 phút), thu lấy dung dịch và phân tích nồng độ asen còn lại trong dung dịch. Kết quả phân tích nồng độ asen còn lại trong dung dịch được chỉ ra trong bảng 3.6 và hình 3.18.

Các thí nghiệm được thực hiện khi thay đổi nồng độ asen của dung dịch ban đầu theo thứ tự tăng dần, khối lượng vật liệu hấp phụ được giữ cố định 0,05g, quá trình hấp phụ (khuấy trộn) được thực hiện trong 40 phút. Kết quả phân tích nồng độ asen còn lại trong dung dịch sau quá trình hấp phụ và qui đổi thành dung lượng hấp phụ được chỉ ra trong bảng 3.7 và hình 3.19.

Sự hấp phụ asen bằng NiO kích thước nano được mô tả khá tốt bằng mô hình hấp phụ đẳng nhiệt langmuir với hệ số hồi quy là 99,6%. Dung lượng hấp phụ cực đại tính theo mô hình Langmuir đối với asen là 4,3 mg/g.

Thời gian đạt cân bằng của vật liệu cũng được xác định tương tự như với vật liệu NiO, chúng tôi lấy 100 ml dung dịch As (III) với nồng độ 0,1 mg/l khuấy trộn liên tục với 0,05 mg oxit NiFe₂O₄ ở các khoảng thời gian khác nhau. Kết quả phân tích nồng độ asen được chỉ ra trong bảng 3.8 và hình 3.20.

Khối lượng vật liệu là 0,05 g, quá trình hấp phụ (khuấy trộn) được thực hiện trong 120 phút. Kết quả phân tích được chỉ ra trong bảng 3.9 và hình 3.21.